二氧化铈具有特殊的储放氧性质，是一类新兴的氧化还原催化剂和离子输运功能材料，二氧化铈表面氧缺陷的电子结构和迁移机理决定其催化性能和输运性能。近日，中国科学院上海应用物理研究所的研究人员在二氧化铈表面氧缺陷演化的理论研究方面取得新进展，相关结果发表于《物理评论快报》 (Physical Review Letters, 2019, 122, 096101)。

该研究工作通过第一性原理动力学计算，模拟了二氧化铈表面缺陷在不同温度下随时间演化的微观过程，发现其氧离子迁移速率随温度升高并未显著增加的奇特现象，与经典Arrhenius反应速率理论相悖。通过对反应路径的计算研究，该工作阐明了二氧化铈表面氧缺陷迁移受电子结构影响的微观机制，并通过建立描述耦合微观过程的新理论模型很好地解释了这种奇异现象。

该项研究工作由张达崴博士、韩仲康博士在高嶷研究员指导下，与阿根廷国家科技研究委员会Gustavo E. Murgida 博士，西班牙高等科学研究院石油和催化化学研究所 M. Verónica Ganduglia-Pirovano 教授等人合作完成。该工作得到了国家自然科学基金委、国家超级计算广州中心、天津中心、上海超算中心的共同资助和支持。（水科学研究室 供稿）