研究进展

重点实验室钴-铝复合氧化物氨分解催化剂的XAFS研究取得重要进展

2015/08/25 | 【 【打印】【关闭】 | 访问次数:

近日,重点实验室的司锐研究员与山东大学贾春江教授课题组、德国马普煤炭研究所的Claudia Weidenthaler(克劳迪娅瓦登塔拉)博士课题组合作,将催化剂“构效关系”研究与同步辐射X射线技术紧密结合,在氨分解催化反应方面取得重要进展,提出了对氧化铝分散的钴催化剂活性结构进行甄别的一种有效表征方法,相关论文已发表在美国化学会的《物理化学C》杂志上(J. Phys. Chem. C, 2015, 119, 17102-17110)。

氨分解(NH3®N2+H2)是氢燃料电池中产生氢的一种有效途径,由于该反应条件苛刻(高温、强腐蚀性及强还原性气氛),同时具有高活性与高稳定性且价格低廉的实际催化剂的获得十分困难。早期的研究结果表明:钴基催化剂对于氨分解反应在高温区(>600 °C)表现出较高的催化性能,但由于反应条件剧烈、相关活性结构易坍塌而导致催化剂失活。贾春江课题组发展了以介孔氧化铝为分散组分的小尺寸氧化钴材料的制备方法,大幅度提高了钴基催化剂的氨分解活性与稳定性;Claudia Weidenthaler课题组利用原位XRD揭示了还原态的Co(0)是氨分解反应的活性相;司锐课题组通过XAFS测试及相关谱图解析,发现了钴铝催化剂中反应前的Co-O配位壳层结构在反应后转化为Co-Co贡献(如图所示),进一步验证了金属Co(0)是氨分解反应的活性组分。该工作结果对于新型钴基催化剂的设计合成、以及氨分解反应机理的探索均具有重要指导意义。

上海光源材料与能源部的杜培培博士生与黄宇营研究员参与了该项研究的部分工作,相关XAFS实验在上海光源BL14W1线站上完成。该工作得到了中科院“百人计划”项目、山东省泰山学者计划、国家自然科学基金、中科院战略性先导纳米专项的共同资助。(材料与能源部 供稿)

XAFS谱图解析验证钴铝催化剂在氨分解反应前后的结构变化